El debut solista de Ashcroft, Alone with everybody, en el cual Pete Salisbury toca la batería, siguió en junio del 2000. Siendo su primer álbum en solitario, poseía un sonido muy parecido al que tenía The Verve, aunque más melódico y pausado. No obstante, los sonidos roqueros y de batería están presentes en el mismo.El álbum alcanza el #1 en las listas de popularidad, y el sencillo A song for the lovers alcanza el #3.Además de la difundida A song for the lovers, se destacan canciones como Crazy world, en donde hace un guiño al estilo del veterano Tom Petty, y en el que Ashcroft suplica "shelter me" (cobíjame), en una muestra de cierta desesperación que plantea durante todo el disco.Dos años más tarde, en 2002, Ashcroft contribuyó en la canción The test para uno de los álbumes de los Chemical Brothers. La canción fue lanzada como sencillo más tarde.En octubre de ese mismo año, el segundo álbum solista de Ashcroft, Human conditions, fue lanzado. Los sencillos Check the meaning y Science of silence fueron un gran éxito. Human conditions parece ser un viaje espiritual alrededor del mundo, mientras Ashcroft cuestiona a Dios y piensa sobre la vida.Cuando habla sobre sus influencias, Ashcroft menciona a The Stooges, Led Zeppelin, Brian Wilson de los Beach Boys y John Lennon. Brian Wilson participó en Human conditions, en la canción Nature is the law. Ashcroft dice que con la aparición de Wilson, uno de sus sueños más grandes se volvió realidad.En 2006 Ashcroft lanza su tercer disco, Keys to the world. A través de las diez canciones del disco, es posible encontrar un sonido maduro y rico en texturas, hábil en el manejo de las diferentes intensidades de cada canción y cuidadosamente musicalizado.Esto resulta en una sensación de prolijidad en su producción, sin lugar a descuidos pero manteniendo un nivel de originalidad único, la cual, paradójicamente, no remite a una vanguardia, sino a lo más clásico.En general, el tono del disco es bastante relajado, como ha sido característico en los anteriores discos de Ashcroft, aunquelas melodías y las letras son mucho más fáciles de retener y recordar, por lo que las canciones tiene un efecto mucho más directo: en ellas se transluce la melancolía, la decepción, la búsqueda y también la alegría.